Главная – Журналы – Химия в интересах устойчивого развития 2020 номер 4

Синтезированы нанесенные на модифицированный оксид алюминия никелевые катализаторы, исследованы их физико-химические свойства и активность в реакции автотермического риформинга метана (АТР CH₄). Регулирование физико-химических и, как следствие, функциональных свойств образцов осуществляли путем модифицирования носителя (γ + δ)-Al₂O₃ добавками различного состава Ce_{1- x} M _x O _y (M = Gd, La, Mg; x = 0, 0.2, 0.5, 0.8 и 1; 1 ≤ y ≤ 2) в количестве 10 мас. %. Показано, что Ni/Ce_{1- x} M _x O _y /Al₂O₃ - мезопористые материалы с удельной поверхностью 80 ± 5 м²/г, слабо изменяющейся при варьировании состава модифицирующей добавки. В катализаторах присутствуют фазы оксида алюминия ((γ + δ)-Al₂O₃), флюоритоподобного твердого раствора на основе СеО₂ со средним размером кристаллитов 9.0 ± 1.5 нм и оксида никеля (NiO). Средний размер частиц NiO варьируется в диапазоне 6.0-13.5 нм и определяется составом модифицирующей добавки, уменьшаясь с увеличением x , а также в следующем ряду оксидных добавок: CeO₂ > MgО > Gd₂О₃ > La₂O₃. Катализаторы способны к самоактивации в условиях реакции АТР CH₄; данный эффект усиливается в следующем ряду M: Mg < Gd < La, что находится в хорошей корреляции с восстанавливаемостью образцов. Выявлен оптимальный катализатор Ni/Се_0.5La_0.5O_1.75/Al₂O₃, обеспечивающий при температуре 850 ^oС выход водорода 80 % при конверсии метана 100 %. Использование разработанных катализаторов перспективно для энергоэффективной конверсии природного и попутного нефтяного газов в водородсодержащий газ.